近日,大连理工大学能动学院宋永臣教授团队在海洋环境碳封存研究方面取得重要原创成果,连续以封面论文形式在自然指数(Nature Index, NI)期刊The Journal of Physical Chemistry Letters和Environmental Science & Technology上发表。研究首次发现了纳米黏土颗粒通过静电作用使水分子弱偶极化促进二氧化碳水合物成核现象,揭示了表面包覆有机质抵抗二氧化碳注入过程局部酸度波动的保护机制,提出了利用原位地质环境促进水合物形态碳封存新概念。
气候变化是人类面临的全球性问题,我国已明确提出碳达峰和碳中和3060战略目标,其中二氧化碳地质封存是降低碳排放的重要途径。气体水合物由于其特殊的笼形络合分子结构,能够在相对温和的条件下提供较大的气体压缩比(160倍以上),因而被认为是一种潜在的温室气体储存介质。宋永臣教授团队在对我国南海天然气水合物富集区沉积物样品分析中发现,纳米黏土颗粒层状硅酸盐中的晶格取代将吸附有机阴离子,进而增加颗粒表面的电荷密度,弱偶极化的水分子有序排列促进水合物成核,诱导时间缩短92%。研究首次提出纳米黏土表面吸附有机质丰富的官能团将提供更加宽幅的等电点,进而保护颗粒表面电荷密度抵抗由于二氧化碳注入而引起的酸化作用,确保其对水合物成核促进效果。此外,利用DLVO理论对纳米黏土颗粒间作用力分析发现,表面包覆有机质携带的电荷将有助于维持其在溶液中的稳定,防止颗粒吸附聚沉,保证了成核促进效果的持续性与稳定性。以上研究为原位地质环境水合物形态碳封存提供了全新的理论支撑,相关成果以封面论文形式发表在The Journal of Physical Chemistry Letters上(Vol.12, 2021)。
二氧化碳海洋封存过程将伴随潜在的局部海水酸化,该过程将导致酸性可溶有机质(Acid-DOM)的溶解。研究通过对海洋黏土水提取物、酸提取物的光谱和能谱对比分析发现,酸提取物中有机物种类是水提取物中的2倍以上,且酸提取物中含硫有机化合物(主要来自不饱和烃和木质素,如烷基苯磺酸盐)显著增加。对多孔介质内水合物生成富集过程进行原位跟踪发现,酸性可溶有机质能够显著促进水合物生成速率和转化率,突破客体分子传质阻力,降低孔隙富集非均质性,有效提升碳封存能力;同时酸性可溶有机质的存在能够增强微孔内自由水的转化,进而提升水合物与周围颗粒的胶结程度,提高沉积物的刚度和强度,降低水合物形态碳封存过程诱发海底滑坡坍塌等地质灾害的风险。相关成果以主封面论文形式发表在Environmental Science & Technology上(Vol.55, 2021)。
以上工作得到了国家自然科学基金、国家科技部重点研发计划等项目的支持。
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